材料科学系余学斌课题组揭示出氢化锂的锂离子传输机制
发布时间:2022-01-25        浏览次数:1923

       固态电解质界面(SEI)是影响锂金属在锂离子电池中沉积剥离行为的关键部分。近期大量研究表明,氢化锂(LiH)是锂金属表面SEI的主要物质。然而,LiH具有脆性高和导电性差的特点,因此,连续生成的LiH被普遍认为是破坏锂金属负极循环稳定性的主要原因。近日,复旦大学材料科学系余学斌团队首次发现并揭示了LiH的锂离子传输机制,并证明LiH在提高锂金属负极循环稳定性的重要作用。相关成果于121日以“Identifying the Positive Role of Lithium Hydride in Stabilizing Li Metal Anodes”为题发表在《科学进展》(Science Advances, 2022, 8, eabl8245)。

1. (a-c) MgH2@G的形貌分析,(d) LiMg-LiH@G的制备过程示意图。

研究团队基于多年来在金属氢化物储氢领域的研究基础,首先可控制备出石墨烯支撑的氢化镁(MgH2)纳米颗粒,通过对锂金属和MgH2@G (1a-c)进行混合辊压以及加热反应处理 (1d),将石墨烯支撑的氢化锂 (LiH)纳米颗粒均匀分散在LiMg固溶体合金中 (LiMg-LiH@G)。计算和实验结果表明,LiLiH表面的扩散能垒明显低于LiMg/LiMg界面,有助于实现锂离子的快速传输 (2a-d)。此外,借助于氢原子的低电负性,LiH/LiMg界面会产生大量的内建电场,可进一步促进LiLiH表面到LiMg合金内部的快速输运,从而实现快速且均匀稳定的锂沉积。相比于无LiH的对比样品 (LiMg-G)LiMg-LiH@G的锂离子扩散系数提升了近10(2e-g)

2. Li分别在Li3Mg7/Li3Mg7LiH/Li3Mg7界面处的 (a, c)扩散路径和 (bd)扩散能垒;(e) LiMg-LiH@GLiMg-G的锂离子扩散系数; (f, g) 基于LiMg-LiH@G的全电池性能。

余学斌课题组博士研究生张虹宇为该文章第一作者,夏广林青年研究员和余学斌教授为共同通讯作者,该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金杰出青年基金、面上和重点基金等项目的支持。

      论文链接:https://www.science.org/doi/epdf/10.1126/sciadv.abl8245